Sediment provenance of the East Siberian Arctic Shelf: Evidence from clay minerals and chemical elements
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摘要: 本文对北极东西伯利亚陆架表层沉积物进行了粒度、黏土矿物以及常微量元素测定，阐述了粒度、黏土矿物和常微量元素的分布特征。利用因子分析与聚类分析划分了不同的沉积区，并探讨了各区沉积物的主要来源。结果表明，研究区可以划分为4个沉积区：(1)东西伯利亚海近岸河口区(Ⅰ区)，沉积物以粉砂和砂质粉砂为主，TiO2、Zr、SiO2含量较高，其他元素在该区都处于低值，La/Th与Zr/Hf比值在4个沉积区中为最大值，黏土矿物中伊利石含量占绝对优势，约为70%，该区受到河流与海岸侵蚀物质输入的强烈影响；(2)东西伯利亚海中部(Ⅱ区)，沉积物以粉砂和泥为主，MnO、Ba与Ni等元素在该区含量较高，黏土矿物组合与Ⅰ区类似，La/Th和Zr/Hf比值比Ⅰ区略低，该区沉积物以河流输入的细粒沉积物为主，受海冰等过程的影响发生了混合，随着离岸距离的增加，海洋自生组分开始增多；(3)东西伯利亚海北部深水区(Ⅲ区)，沉积物以泥为主，Al2O3、K2O、V、Li等在该区达到最大值，La/Th和Rb/Th比值与Ⅱ区极其类似，伊利石含量在该区为最低值，蒙皂石与高岭石含量在该区达到最大值(>10%)，该区细粒沉积物很可能受大西洋水体以及波弗特环流的影响；(4)楚科奇海(Ⅳ区)，该区沉积物主要由粉砂和砂质粉砂组成，CaO、P2O5等在该区含量较高，Rb/Th、La/Th与Zr/Hf均为4个沉积区的最小值，绿泥石在该区最为富集，该区沉积物受太平洋入流水的影响强烈。Abstract: Grain size, clay minerals and major and trace elements of surface sediment samples collected from the East Siberian Arctic Shelf are analyzed. Based on factor analysis and cluster analysis the study area is divided into four provinces, the main sediment sources of each province are discussed. The results show that province I covers the estuary area of the Kolyma River and the Indigirka River. The sediments are mainly composed of silt and sandy silt, and characterized by higher content of SiO2, TiO2, Zr and low content of other elements. The ratios of La/Th and Zr/Hf reach the maximum in the four sedimentary areas. Illite is dominant which accounting for 70% of the whole clay minerals. This area is strongly influenced by terrestrial sources from the Kolyma River and the Indigirka River. Province II is located in the middle of the East Siberian Sea, where the sediments are generally silt and mud. The content of MnO, Ba, and Ni are relatively higher. La/Th and Zr/Hf ratio are slightly lower than that in Province I. Clay minerals composition is similar to Province I. The sediments in this area are mainly fine-grained derived by rivers, which are also influenced by sea ice process. As the distance increasing offshore, the content of marine authigenic components begin to increase. Province III is located in the northern East Siberian Sea, and sediments there are mainly mud. Elements such as Al2O3, K2O, V, Li reach the maximum value in this area. The La/Th and Rb/Th ratios are similar to those in the Province II. The content of illite is the lowest, semctite and kaolinite reach the maximum (>10%). Fine-grained sediments in this area are probably influenced by Atlantic waters and the Beaufort Gyre. Province IV is located in Chukchi Sea where the sediments consist of silt and sandy silt. Elements are characterized by higher contents of CaO, P2O5. The ratios of Rb/Th, La/Th and Zr/Hf are the minimum values, the content of chlorite reach peak (>20%). Sediments in this area are significantly influenced by the Pacific inflow water.
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Key words:
- sediment source /
- clay mineral /
- major and trace elements /
- East Siberian Sea /
- Chukchi Sea
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1. 引言
北极东西伯利亚陆架（East Siberian Arctic Shelf），包括东西伯利亚海（East Siberian Sea）和楚科奇海（Chukchi Sea），是世界上罕见的宽广大陆架，发育特色的沉积体系，具有复杂的海洋环流以及强烈的陆源物质和淡水输入[1-2]。其中，东西伯利亚海是北极陆源物质与淡水输入最强烈的地区之一[1]。楚科奇海缺乏大型河流淡水输入，但它受温暖的太平洋入流水的影响强烈，是北极生物生产力最高的区域[3]。近半个世纪以来，在全球变暖的影响下，东西伯利亚陆架是目前北极海冰退化最严重、最显著的地区[4-5]。海底冻土融化、海岸侵蚀加剧、河流淡水输入增加等问题的出现正在改变北极地区的生态与沉积环境[6-8]。研究北极陆架现代沉积物的分布特征、来源及其运移过程将有助于更好地理解北极陆架沉积物的源−汇过程以及沉积环境的演变历史，揭示北极边缘海与周围大陆、海洋之间的相互作用机制。
以往的研究显示，东西伯利亚海表层沉积物以细粒级为主，局部出现粉砂和砂，黏土粒级组分含量达60%～70%[9-10]。黏土矿物组合以伊利石−绿泥石−蒙皂石−高岭石为主，其中，伊利石含量最为丰富[11]。重矿物组合以角闪石、单斜辉石、绿帘石以及石榴石为主，在新西伯利亚群岛（New Siberian Islands）附近和因迪吉尔卡河（Indigirka River）向海延伸方向上，以石榴石和锆石为主，而在科雷马河（Kolyma River）向海延伸方向上，单斜辉石含量较高，科雷马河以东，斜方辉石成为主导[10, 12]。楚科奇海内陆架沉积物以粉砂为主，分选良好，在近岸侵蚀强烈的区域，发育粗砂沉积物，其中混有砾石，分选极差，而在中、外陆架，沉积物颗粒较细，以泥为主[13]。黏土矿物中蒙皂石和绿泥石的含量较高[14]，主要矿物以石英、钾长石、斜长石、云母为主，典型矿物包括角闪石、辉石、方解石等[15]。Viscosi-Shirley等[16]提出东西伯利亚陆架表层沉积物元素地球化学特征有显著的空间差异，可以划分4个不同的沉积端元：（1）东西伯利亚海沉积物，以富Al、K以及REE为特征；（2）楚科奇海沉积物，以富Mg为主要特征；（3）弗兰格尔岛（Wrangel Islands）附近沉积物，以富Si为主要特征；（4）新西伯利亚群岛附近沉积物，以富Sr、Si为主要特征。
国外学者对北极海域开展的研究让我们对东西伯利亚陆架区沉积物的粒度、黏土矿物、重矿物、地球化学等分布特征有所了解，但大多数研究采用单一指标进行分析，缺乏多指标的结合研究。此外，详细的沉积物元素地球化学特征的研究相对较少。国内学者对北极海域的研究则大多集中在楚科奇海深水部分[14-15, 17-22]，对东西伯利亚海的研究基本未开展。本文研究对2016年、2018年两次中俄北极联合科考在东西伯利亚海与楚科奇海所取得的表层沉积物进行了粒度、黏土矿物与常微量元素分析，阐述了沉积物粒度、黏土矿物与元素地球化学的分布特征，探讨了北极东西伯利亚陆架现代沉积物的来源与运移，为全面系统了解北冰洋沉积物的分布规律及其物源提供了新的资料和认识。
2. 研究区概况
北极东西伯利亚陆架包括东西伯利亚海和楚科奇海（图1），面积约153×104 km2[1]，其中东西伯利亚海具有世界上最宽阔的大陆架，海底冻土广泛发育，西部以新西伯利亚群岛为界，紧邻拉普捷夫海（Laptev Sea）。楚科奇海位于东西伯利亚海东部，西至弗兰格尔岛，东侧为北美大陆阿拉斯加，南经白令海峡与太平洋相通，是太平洋水体进入北冰洋的必要通道。东西伯利亚海一年之中大部分时间被海冰所覆盖，仅在夏季海冰消退，可以通航。这里的大陆架宽而浅，地形平坦，平均水深58 m[24]，西部陆架宽度超过800 km，面积为93.6×104 km2[10]。
西伯利亚腹地河流系统发育且主要集中在中西部，包括勒拿河、亚纳河、因迪吉尔卡河以及科雷马河等[25]。这些河流径流具有明显的季节性，90%以上的径流量出现在温暖的春季和夏季[26]，流入东西伯利亚海最大的两条河流是科雷马河与因迪吉尔卡河。科雷马河流域面积约647×103 km2，年径流量为122 km3，年均输沙量为10.1×106 t[27]，是流入东西伯利亚海径流量最大的河流，第二大河流为因迪吉尔卡河，流域面积约为360×103 km2，年径流量为54.2 km3,年均输沙量为11.1×106 t（表1）[27-28]。虽然因迪吉尔卡河的年径流量还不到科雷马河径流量的一半，但它的含沙量却很高，使得因迪吉尔卡河对东西伯利亚海的泥沙贡献超过了科雷马河，成为东西伯利亚输沙量最大的河流。除此之外，汇入拉普捷夫海的勒拿河，虽然没有直接注入东西伯利亚海，但由于其巨大的径流量与输沙量，在西伯利亚沿岸流的影响下，也可以向东西伯利亚海西部供应沉积物。
河流 流域面积/（103 km2） 年径流量/km3 年输沙量/(106 t) 勒拿河 2 448 532 20.7 亚纳河 225 31.9 4.0 因迪吉尔卡河 360 54.2 11.1 科雷马河 647 122 10.1 北冰洋水体主要由3部分组成：表层水体、中层水体(大西洋层)和深层水体[1]。表层水体包括极地混合层与温跃层，主要由河流输入的淡水与太平洋入流水组成。在温跃层以下，存在着一个更温暖、盐度更高的中间水体，称为大西洋层，它在北极盆地中普遍存在，大约出现在200～800 m水深。深层水体则主要为挪威海与格陵兰海的深层水体的混合。北极东部海域水动力条件复杂，太平洋入流水、穿极流、波弗特环流和西伯利亚沿岸流构成陆架表层水体的主要环流系统，它们主要受风力驱动、径流输入和海冰过程的共同影响[24, 29-30]。东西伯利亚陆架区被认为是太平洋入流水和北极陆架水体之间的过渡地带[31]。
3. 研究材料与方法
本次研究使用样品为2016年和2018年两次中俄北极联合考察航次在东西伯利亚海和楚科奇海所取得的48个表层沉积物，取样位置见图1，样品采集水深在6～2 542 m之间，采用箱式取样器采集，现场将顶部1 cm的浮泥样品用自封袋于4℃保存，用于实验室分析。对各站位表层沉积物样品分别进行了粒度、黏土矿物和常微量元素分析测试，样品粒度与元素分析测试均在自然资源部第一海洋研究所海洋沉积与环境地质重点实验室完成，黏土矿物分析测试在中国科学院海洋研究所完成。
粒度分析测试。首先称取适量的沉积物样品，加入约15 mL 30%的H2O2静置24 h以上，去除有机质，然后加入约5 mL 3 mol/L的盐酸静置24 h以上，去除钙质胶结物及生物壳体，待反应完全，离心清洗至中性，超声振荡使颗粒充分分散，然后上机测试。所用仪器为英国Master sizer 3000型激光粒度仪，测试范围为0.01～3 000 μm，样品重复测量相对误差小于3%。沉积物类型根据福克法定名[32]，粒度参数采用矩法计算[33]。
黏土矿物分析测试。样品先用30%的H2O2除去有机质，然后用1 mol/L的盐酸除去碳酸盐，反应完全后，用去离子水反复清洗，直到具有抗絮凝作用。根据Stokes沉降原理，提取出小于2 μm的颗粒组分，采用刮片法制成样品定向薄片。经乙二醇蒸气60℃饱和处理12 h后，上机测试。测试仪器为德国产D8 Advance衍射仪，Cu Kα辐射，管压为40 kV，管流为25 mA。分别扫描两次：第一次扫描角度为3°～30°（2θ），步长为0.02°；为了更精确地识别绿泥石和高岭石在3.54Å/3.58Å的混合峰（图2），进行第二次扫描，扫描角度为24°～26°（2θ），步长为0.01°。
图 2 北极东西伯利亚陆架表层沉积物典型黏土矿物X射线衍射图谱Figure 2. X-Ray diffractograms of clay minerals in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf黏土矿物定性分析及半定量计算利用Topas2p软件进行。依据Biscaye[34]的方法计算4种黏土矿物（蒙皂石、伊利石、高岭石和绿泥石）的相对含量，即选用乙二醇饱和片图谱上蒙皂石（17Å）、伊利石（10Å）、高岭石+绿泥石（7Å）4种黏土矿物的3个特征峰峰面积作为基础，分别乘以权重因子1、4、2进行计算。绿泥石和高岭石的含量比例从3.54Å和3.58Å的衍射峰面积比值求出，4种黏土矿物总含量为100%。
常微量元素分析测试。样品经冷冻干燥后研磨至200目以下，准确称取50 mg样品，加入1.5 mL高纯HNO3、1.5 mL高纯HF，放入烘箱中190℃分解48 h以上。冷却后取出溶样内胆，置于加热板上蒸干后，加入1 mL HNO3蒸至湿盐状，然后加入3 mL体积分数为50%的HNO3和0.5 mL Rh（1.0×10−6）内标溶液，放入烘箱中150℃分解8 h以上，以保证对样品的完全提取。冷却后用2%的HNO3溶液定容至50 g，用ICP-OES测定常量元素（SiO2除外，其测试采用称重法，委托山东省地质矿产勘查开发局第四地质大队用SQP电子分析天平进行）。从待测溶液中取出10 g，用ICP-MS测定微量元素。测试过程中采用GSD-9作为质量监控样，每隔10个样品做一个重复样、质量监控样。常量元素的测试误差小于3%，微量元素测试误差小于6%。
数据分析（因子分析和Q-型聚类分析）采用SPSS Statistics 22.0统计分析软件进行。因子分析经KMO和Bartlett球形度检验，选用主成分分析方法，结果经最大方差旋转；Q-型聚类分析方法选择Ward的方法，欧氏距离平方作为类间距离，聚类前进行Z分数标准化。
4. 结果
4.1 粒度分布特征
依据福克分类方法[32]，北极东西伯利亚陆架表层沉积物可以分为砂、砂质粉砂、粉砂、砂质泥和泥5类。分选系数变化范围在1.2～3.4之间，低值区（<2）主要分布在东西伯利亚北部深水区与楚科奇海，分选较差；高值区（>2）呈斑状分布，主要在弗兰格尔岛周围与东西伯利亚海北部深水区局部区域，分选差（图3）。平均粒径变化范围在2.79Φ～7.94Φ之间，平均值为6.54Φ，空间分布整体上从近岸到北部深水区呈递增的趋势，并在北部深水区出现最大值，南部科雷马河入海处出现最小值。粒级组分中粉砂的含量最高，在3.5%～84.0%之间，平均为63.1%，主要分布于楚科奇海、因迪吉尔卡河河口。其次为黏土，含量在1.4%～43.9%之间，平均为24.4%，高值主要出现在东西伯利亚海北部深水区，砂级组分含量最低，在0～95.2%之间，东西伯利亚海科雷马河河口附近较高。
图 3 北极东西伯利亚陆架表层沉积物粒度特征Figure 3. Grain size characteristics of surface sediments in the East Siberian Arctic Shelf4.2 黏土矿物特征
东西伯利亚海与楚科奇海黏土矿物中，伊利石的平均含量最高，为68%，含量在56%～76%之间；绿泥石次之，平均含量为20%，含量在14%～26%之间；蒙皂石与高岭石的平均含量最低，均为6%，其含量变化范围分别为0～17%和3%～17%（表2）。
表 2 北极东西伯利亚陆架表层沉积物黏土矿物相对含量Table 2. Relative content of clay minerals in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf黏土矿物 蒙皂石/% 伊利石/% 高岭石/% 绿泥石/% 最小值 0 56 3 14 最大值 17 76 17 26 平均值 6 68 6 20 4种黏土矿物的分布特征如图4所示。伊利石在整个东西伯利亚陆架黏土矿物中占主导地位，在东西伯利亚海陆架区含量尤其高，约为70%，在东西伯利亚海北部深水区、楚科奇海弗兰格尔岛周围含量相对较低（<60%）；绿泥石主要在楚科奇海富集，平均含量约为24%，东西伯利亚海陆架区含量略低，平均为18%，北部深水区含量最低，约为15%；蒙皂石主要分布在东西伯利亚海北部深水区，出现17%的最高值，其他区域含量较低（<10%）；高岭石在整个北极西伯利亚陆架区含量都很低（<10%），但在东西伯利亚海北部深水区，含量有所升高，出现了17%的最高值。
图 4 北极东西伯利亚陆架表层沉积物黏土矿物分布特征Figure 4. Distribution of clay minerals in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf4.3 常微量元素特征
东西伯利亚陆架沉积物常量元素中SiO2含量最高，平均为64.01%，含量在52.70%～77.02%之间变化。高值区主要分布在东西伯利亚海近岸河口地区与弗兰格尔岛周围，在科雷马河口附近出现77%的最高值，北部深水区含量最低（<50%），整体由近岸向深海呈现含量降低的趋势；其次为Al2O3，平均含量为12.79%，含量在8.69%～16.12%之间变化（表3），其分布特征与SiO2相反，在东西伯利亚海北部深水区出现最高值，超过了15%，而在科雷马河河口附近、弗兰格尔岛周围与楚科奇海含量较低（<10%）（图5）；TFe2O3、K2O、MgO以及TiO2的平均含量分别为5.27%、2.59%、1.76%和0.69%，含量分别在2.15%～8.62%、1.69%～3.09%、0.75%～2.77%与0.48%～0.82%之间变化。它们的分布特征与Al2O3类似，略有不同的是，MgO在楚科奇海也具有较高的含量，约为2.3%；TiO2在东西伯利亚海近岸河口区也出现高值，约为0.8%；Na2O、P2O5和CaO的平均含量分别为3.51%、0.23%和1.17%，含量分别在2.73%～5.12%、0.10%～0.48%和0.69%～3.91%之间变化，这3种元素都在楚科奇海显示较高含量，但Na2O在东西伯利亚海陆坡一带也出现高值，平均含量约为4.0%。CaO在楚科奇海与东西伯利亚海北部深水区均出现高值，平均含量约为3.3%，其他地方含量均很低（<1%）；MnO的平均含量为0.27%，含量在0.03%～1.52%之间变化，其分布特征与其他元素明显不同，在东西伯利亚海陆坡以北含量较高（>0.5%），而在陆坡以南东西伯利亚海与楚科奇海陆架区含量则几乎为0。
表 3 东西伯利亚陆架表层沉积物常微量元素含量Table 3. Content of major and trace elements in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf常量元素含量/% SiO2 Al2O3 CaO TFe2O3 K2O MgO MnO Na2O P2O5 TiO2 最小值 52.70 8.69 0.69 2.15 1.69 0.75 0.03 2.73 0.10 0.48 最大值 77.02 16.12 3.91 8.62 3.09 2.77 1.52 5.12 0.48 0.82 平均值 64.01 12.79 1.17 5.27 2.59 1.76 0.27 3.51 0.23 0.69 标准差 5.35 2.01 0.65 1.40 0.36 0.49 0.35 0.51 0.06 0.08 微量元素/(μg·g−1） Ba Sr V Zn Zr Li Cr Ni Rb La 最小值 516 139 54 34 105 18 37 10 59 21 最大值 731 233 248 161 659 62 96 86 123 48 平均值 603 178 130 92 217 42 68 32 94 34 标准差 47 22 42 27 107 12 12 17 17 6 
图 5 北极东西伯利亚陆架表层沉积物典型常微量元素分布特征Figure 5. Distribution of typical elements in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf微量元素中Ba的含量最高，平均含量达603 μg/g（表3），大致在东西伯利亚海陆坡一带出现高值，约680 μg/g，而在近岸与北部深水区含量较低，约为550 μg/g；V、Zn、Li、Rb和Cr的平均含量分别为130 μg/g、92 μg/g、42 μg/g、94 μg/g和68 μg/g，分布特征与常量元素Al2O3、TFe2O3等类似，在东西伯利亚海北部深水区出现高值，其中，V、Zn、Rb的含量超过了100 μg/g，Li、Cr的含量超过了50 μg/g，在近岸河口附近与楚科奇海含量最低，Cr略有不同，其在楚科奇海含量也相对较高（约75 μg/g）；Ni的平均含量为32 μg/g，空间分布与常量元素MnO类似，在东西伯利亚海陆坡以北出现较均匀的高值（约为60 μg/g），陆坡以南含量低于30 μg/g；Zr和Sr的平均含量分别为217 μg/g和178 μg/g，其分布特征与SiO2类似，在近岸河口区出现高值，其他地方含量较低，Sr在东西伯利亚海北部也显示较高含量；稀土元素以Ce的含量最高，平均达69 μg/g，其次为La、Nd，平均含量分别为34 μg/g与31 μg/g。稀土族元素具有类似的空间分布特征，高值集中分布于因迪吉尔卡河河口附近，楚科奇海含量则很低。以La为例，其在因迪吉尔卡河河口含量超过40%，而在楚科奇海，含量则低于25%。
5. 讨论
5.1 沉积物分区
对常微量元素进行R型因子分析，从大量的元素地球化学数据中提取出共性因子，进而找出元素之间的内在联系[35]。因子分析得到方差特征值大于1的5个主因子，其累计贡献超过了89%。其中，因子1与因子2的初始方差贡献分别占48%和21%，对沉积物元素地球化学分布特征起主导作用。因子F1主要由TFe2O3、MgO、Al2O3、K2O、Li、V、Zn、Cr、Rb、Ni组成，这些元素的分布特征与黏土粒级的分布特征类似，说明这些元素主要在细粒级沉积物中富集，表现出明显的“粒度控制律”[36]；因子F2主要由TiO2、Zr、La以及SiO2组成，TiO2是比较稳定的元素，一般认为海洋中的TiO2均来自陆源碎屑，Zr常以锆石等重矿物形式富集于粉砂沉积物中，SiO2则是陆源粗碎屑沉积物的主要成分，因此，因子F2很可能反映的是陆源碎屑的输入；因子F3主要由Na2O与P2O5组成，这两种元素的共同特征是在楚科奇海出现了富集；因子F4主要由MnO、Ba、Ni组成，MnO与Ni属于过渡金属元素，其分布在很大程度上受控于环境中氧化还原条件的变化[37-38]；因子F5主要由CaO、Sr组成，这两种元素常富集在碳酸盐岩中，在海洋沉积物中的富集往往与生物作用有关。
利用沉积物的平均粒径、4种黏土矿物的含量以及常微量因子分析所得到的5个因子得分载荷对48个沉积物样品进行Q型聚类分析，得到4类聚类结果（图6a，图6b）。结合北极夏季最小冰缘线与河流冲淡水边界（24.5等盐度线）（图6c），将研究区划分为4个不同的沉积区域：东西伯利亚海近岸河口区（I区）、东西伯利亚海中部（II区）、东西伯利亚海北部深水区（III区）以及楚科奇海（IV区）（图6b，表4）。
图 6 Q型聚类分析树状图（a）和分区图（b），1922−2012年年均海表盐度分布（c）图b中黄色曲线为1980−2010年夏季最小冰缘线，数据来源于www.meereisportal.de；图c数据来源于http://odv.awi.deFigure 6. Dendrogram of Q-mode cluster analysis (a), and provinces of the East Siberian Arctic Shelf according to the Q-mode cluster analysis (b), and annual average sea surface salinity distribution from 1922 to 2012 (c)The yellow curve in fig.b is the summer minimum sea-ice line from 1980 to 2010, data source: www.meereisportal.de; data source of fig.c: http://odv.awi.de表 4 各沉积区内平均水深、粒径、黏土矿物含量以及因子得分统计Table 4. Mean water depth, grain size, clay minerals content and factor score of elements in each provinceⅠ区 Ⅱ区 Ⅲ区 Ⅳ区 水深/m 16 74 1375 49 平均粒径（Φ） 5.80 6.91 7.47 6.41 蒙皂石/% 7 6 12 4 伊利石/% 70 69 60 65 高岭石/% 5 5 13 6 绿泥石/% 19 19 15 25 F1 −0.83 0.46 1.59 −0.44 F2 0.79 −0.16 −0.06 −1.03 F3 −0.31 −0.12 −0.59 1.19 F4 −0.16 0.31 −0.02 −0.52 F5 0.10 −0.61 1.89 0.47 5.2 沉积物来源
北极东西伯利亚陆架沉积物的来源主要包括河流输入、沿岸侵蚀以及太平洋入流水所携带的沉积物[39-42]，北部深水区还可能受大西洋中层水影响[15]。季节性的海冰过程、表层环流模式对沉积物的混合有重要影响。黏土矿物三组分图解能很好地反映沉积物黏土矿物组合的不同分布特征，可以确定不同区域沉积物的来源和运输路径[11, 42-46]。稀土元素、高场强元素（Nd、Zr、Hf等）以及Th、Cr等元素在风化作用中迁移性较弱，它们之间的元素比值能进一步去除粒度分选的影响，是沉积物物源判别的常用指标[47-48]。本文利用伊利石−蒙皂石−高岭石+绿泥石三组分图解（图7）和微量元素Rb/Th-La/Th比值和Zr/Hf-La/Th比值散点图（图8）对各区沉积物物源进行研究。
图 7 伊利石−蒙皂石−高岭石+绿泥石三组分图解Figure 7. Ternary diagram of clay minerals
图 8 Rb/Th-La/Th比值（a）和Zr/Hf-La/Th比值（b）散点图勒拿河与亚纳河数据来自于文献[52]，西伯利亚高原火山岩与鄂霍次克−楚科奇火山带数据来自于http://georoc.mpch-mainz.gwdg.de/georoc/Entry.htmlFigure 8. Scatter plot of Rb/Th-La/Th (a) and Zr/Hf-La/Th (b) ratioData of Lena River and Yana River are obtained from reference [52]; data of Siberian Platform volcanic rocks and Okhotsk–Chukotka volcanogenic belt are obtained from http://georoc.mpch-mainz.gwdg.de/georoc/Entry.html5.2.1 东西伯利亚海近岸河口区（I区）
该区平均水深16 m，沉积物以粉砂和砂质粉砂为主，平均粒径为5.80Φ，是研究区内沉积物颗粒最粗的区域。因子F2在该区得分0.79，是该区的主控因子，SiO2、TiO2、Zr、Sr在该区含量最高，其他元素都处于低值。黏土矿物组合为伊利石−绿泥石−蒙皂石−高岭石，其中伊利石占绝对优势，平均含量为70%，绿泥石次之，平均含量为19%，蒙皂石与高岭石含量小于10%。从伊利石−蒙皂石−高岭石+绿泥石三组分图解（图7）中可以看出，I区黏土矿物组成与科雷马−因迪吉尔卡河三角洲极其类似，La/Th比值（平均4.0）与Zr/Hf比值（平均35.1）均为最大值，与勒拿河、亚纳河悬浮沉积物具有较相似的比值特征。科雷马河与因迪吉尔卡河在很大程度上控制了东西伯利亚海黏土矿物的组成，其次，勒拿河与亚纳河输入到拉普捷夫海的物质在西伯利亚沿岸流的作用下可能存在向东运输。在夏季冰消融时期，大量河流淡水输入在东西伯利亚海近岸形成了一个温暖、低盐的水域[53]，等盐度线24.5被认为是被河流径流稀释的陆架水体边界的标志[31]，从1955−2012年平均夏季海表盐度分布（图6c，数据来源：http://odv.awi.de）可以看出，Ⅰ沉积区完全位于24.5等盐度线之内，是河流输入最为强烈的区域。结合科雷马河与因迪吉尔卡河河口沉积物的分布特征与流域岩性组成，即在科雷马河河口砂粒级组分含量出现95%的最大值，SiO2含量大于70%，流域岩性以砂岩为主，高达72.3%，因迪吉尔卡河流域岩性组成则以页岩为主（60.1%），砂岩含量为39.9%[54]。我们认为，科雷马河是I区粗粒沉积物的主要贡献者，而因迪吉尔卡河输入的沉积物以细粒级为主。此外，海岸侵蚀是近岸沉积物的一个重要来源。西伯利亚海岸带内冻土带广泛分布，科雷马河以西的亚纳−因迪吉尔卡河低地广泛分布着第四纪松散沉积物[10]，夏季温暖的河水输入将加速富含沉积物的冰楔融化，使得海岸侵蚀输入的沉积物显著增加。
5.2.2 东西伯利亚海中部（II区）
该区平均水深74 m，海底沉积物以粉砂和泥为主，平均粒径为6.91Φ。因子F4在该区的得分较高（0.31），是控制该区常微量元素分布特征的主要因子，MnO、Ni、Ba等在该区显示较高的含量。黏土矿物组合与I区类似，但La/Th、Zr/Hf比值比I区略低，分别为3.4与33.1。科雷马河与因迪吉尔卡河仍是该区沉积物的主要来源，但随着离岸距离的增加，陆源输入物质减少，海洋自生组分增加。前人研究显示，冬季北极东西伯利亚陆架上容易形成间歇性的冰间湖[55-56]，这些冰间湖内波浪和海流作用强烈，大量的细粒物质极易发生再悬浮，在寒冷加剧时被保存在海冰之中，当夏季到来，在海冰后退的过程中，破碎的海冰作为细粒沉积物的搬运者，将沉积物带到其他地方，使不同来源的沉积物在中、外陆架区混合。从1981−2010年平均夏季最小冰缘线（数据来源：www.meereisportal.de）的位置可以看出该区大部分常年被海冰覆盖（图6），夏季最小冰缘线一方面阻隔陆源物质向北运输，将大量粗粒沉积物留在近岸河口区，另一方面，常年海冰之下生物生产力极低，有机物质供应减少，氧气的消耗减少，使底层水相对富含氧气，形成氧化环境，造成MnO、Ni等氧化还原敏感元素逐渐富集。
5.2.3 东西伯利亚海北部深水区（III区）
该区平均水深1 375 m，最大水深2 542 m。海底沉积物以泥为主，平均粒径为7.47Φ，是研究区沉积物最细的区域。因子F1、F5在该区得分最高，分别为1.59与1.89，Al2O3、TFe2O、MgO、V、Li和Cr在该区达到最大值。黏土矿物组合为伊利石−绿泥石−高岭石−蒙皂石，伊利石含量在该区为最低值，平均含量为60%，蒙皂石与高岭石在该区达到最大值，分别为12%和13%。该区黏土矿物组成与东西伯利亚海陆架区明显不同，蒙皂石与高岭石的含量明显增多，在黏土矿物三角图解中位于拉普捷夫海与东西伯利亚陆架之间，与勒拿河的黏土矿物组成较为相似。La/Th、Rb/Th比值与II区极其接近，Zr/Hf比值略低，为32.0。陆源河流输入的物质通常最远只能到达陆架坡折处，难以直接到达深海，且蒙皂石与高岭石在东西伯利亚陆架区含量极低。因此，该区细粒沉积物除了东西伯利亚陆架区沉积物的向北输运外，还存在其他来源。结合该区黏土矿物特征，我们推测该区沉积物很可能受大西洋中层水以及波弗特环流的影响。蒙皂石在北极海域具有重要的物源指示意义，它的主要来源是西伯利亚腹地普托拉纳（Putorana）山脉中巨大的中生代玄武岩[57]，流经该山脉的鄂毕河、叶尼塞河以及哈坦加河将大量蒙皂石搬运到喀拉海和拉普捷夫海西部，使这两个海区成为北极地区蒙皂石含量最高的海区。此外，Wahsner等[42]的研究显示，在巴伦支海北部存在高岭石富集区（含量大于30%），是北极高岭石的主要源区。北冰洋表层水体以下，存在一种更温暖、盐度更高的中间水体，称为大西洋层[1]，这一水体为大西洋暖流分两支进入北冰洋形成，其中一支经巴伦支海，通过圣安娜海槽，与另一支汇合后沿着欧亚大陆边缘延伸[24]。研究区北部深水区蒙皂石与高岭石的富集很可能来自于该水体穿过巴伦支海与喀拉海时所携带的细粒物质。另外，阿拉斯加北部和加拿大存在页岩和残余土壤[43]，波弗特海和加拿大海盆沉积物中高岭石含量约在10%～30%之间[43, 51]，这些富含高岭石的沉积物在波弗特环流的作用下，也可以向北极中部输运。
5.2.4 楚科奇海（IV区）
海底表层沉积物主要由粉砂和砂质粉砂组成，平均粒径为6.41Φ。因子F3和F5在该区得分分别为1.14与0.46，Na2O、P2O5、CaO与Sr在该区含量较高。黏土矿物组合为伊利石−绿泥石−高岭石−蒙皂石，伊利石含量较东西伯利亚海略低，为65%，绿泥石在该区最为富集，平均含量为25%，蒙皂石与高岭石含量则小于10%。从黏土矿物三角图解中可以发现，该区沉积物以较高的绿泥石含量与东西伯利亚海沉积物相区分，位于波弗特海、白令海与马更些河、东西伯利亚陆架之间。La/Th比值、Rb/Th比值与Zr/Hf比值均为最小值，在散点图中的分布位置与鄂霍次克−楚科奇火山带较为接近。该区沉积物除海岸侵蚀、少量河流输入之外，受太平洋入流水影响强烈。温暖、高盐的太平洋水体为楚科奇海提供了大量营养物质，使该区成为生物生产力最高的区域。楚科奇海沉积物中较高的绿泥石含量，一方面可能来自于海岸侵蚀的输入，另一方面可能与太平洋入流水有关。研究显示，加拿大大陆和北美海岸地区绿泥石的浓度高达47%，海岸侵蚀为楚科奇海提供了丰富的绿泥石[58]；其次，白令海表层沉积物中绿泥石含量在20%～30%之间，局部区域大于30%[42, 59]，这些富含绿泥石的沉积物在太平洋入流水的携带下，也可以进入到楚科奇海沉积下来。在弗兰格尔岛西侧，绿泥石含量为22%的等值线与太平洋入流水和东西伯利亚海陆架水之间的边界（172°E）[31]几乎一致，这很可能是太平洋水体在楚科奇海运移的证据。
6. 结论
（1）北极东西伯利亚陆架表层沉积物分为砂、砂质粉砂、粉砂、砂质泥和泥5种类型。平均粒径范围在2.79Φ～7.94Φ之间；黏土矿物组合以伊利石−绿泥石−蒙皂石−高岭石为主，东西伯利亚海陆架区伊利石占主导地位，约为70%，北部深水区以蒙皂石和高岭石含量较高为特征；楚科奇海以绿泥石含量较高为特征。
（2）常量元素中SiO2含量最高，其次为Al2O3，其余常量元素含量均小于10%。微量元素中Ba的含量最高，平均为603 μg/g，其次为Sr、Zr，其余微量元素平均含量均小于100 μg/g。空间分布上，SiO2、TiO2、Zr主要分布在近岸河口区；Al2O3、K2O、TFe2O3等主要富集于北部深水区的细粒级沉积物中；MnO和Ni的分布特征受控于环境中氧化还原条件的变化；CaO、P2O5等主要富集于楚科奇海，与生物作用有关。
（3）研究区可以划分为4个不同的沉积区：I区位于东西伯利亚海近岸河口附近，沉积物以粉砂和砂质粉砂为主，黏土矿物组合为伊利石−绿泥石−蒙皂石−高岭石，以伊利石含量占绝对优势，SiO2、TiO2、Zr含量较高。河流输入与海岸侵蚀是该区主要的沉积物贡献者；II区位于东西伯利亚海中部，海底沉积物以粉砂和泥为主，黏土矿物组合与Ⅰ区类似，MnO、Ba与Ni等在该区显示较高的含量。该区沉积物来源主要为河流输入的细粒沉积物，且随着离岸距离的增加海洋自生组分开始增多；III区位于东西伯利亚海北部深水区，海底沉积物以泥为主，黏土矿物中蒙皂石与高岭石在该区达到最大值，Al2O3、K2O、V、Li等元素在该区最为富集。该区细粒沉积物很可能受大西洋中层水以及波弗特环流的影响；Ⅳ区位于楚科奇海，海底表层沉积物为粉砂和砂质粉砂，绿泥石在该区最为富集，CaO、P2O5含量较高。该区沉积物主要来自于沿岸侵蚀与太平洋入流水所携带的沉积物。
致谢：本次使用样品为2016年与2018年两次中俄北极联合科学考察航次中获得，感谢参加调查工作的全体考察队员。
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图 2 北极东西伯利亚陆架表层沉积物典型黏土矿物X射线衍射图谱
Fig. 2 X-Ray diffractograms of clay minerals in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf
图 3 北极东西伯利亚陆架表层沉积物粒度特征
Fig. 3 Grain size characteristics of surface sediments in the East Siberian Arctic Shelf
图 4 北极东西伯利亚陆架表层沉积物黏土矿物分布特征
Fig. 4 Distribution of clay minerals in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf
图 5 北极东西伯利亚陆架表层沉积物典型常微量元素分布特征
Fig. 5 Distribution of typical elements in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf
图 6 Q型聚类分析树状图（a）和分区图（b），1922−2012年年均海表盐度分布（c）
图b中黄色曲线为1980−2010年夏季最小冰缘线，数据来源于www.meereisportal.de；图c数据来源于http://odv.awi.de
Fig. 6 Dendrogram of Q-mode cluster analysis (a), and provinces of the East Siberian Arctic Shelf according to the Q-mode cluster analysis (b), and annual average sea surface salinity distribution from 1922 to 2012 (c)
The yellow curve in fig.b is the summer minimum sea-ice line from 1980 to 2010, data source: www.meereisportal.de; data source of fig.c: http://odv.awi.de
图 7 伊利石−蒙皂石−高岭石+绿泥石三组分图解
勒拿河、马更些河、育空河与科雷马河−因迪吉尔卡河三角洲黏土矿物数据分别来自文献[44]、[49]、[11]、[50]；波弗特海、拉普捷夫海和白令海数据来自文献[42, 45, 51]
Fig. 7 Ternary diagram of clay minerals
Clay minerals data of the Lena River, Mackenzie River, Yukon River and Kolyma-Indigirka River Delta are obtained from references [44]、[49]、[11]、[50]; clay minerals data of the Beaufort Sea, Laptev Sea and Bering Sea are obtained from references [42, 45, 51]
图 8 Rb/Th-La/Th比值（a）和Zr/Hf-La/Th比值（b）散点图
勒拿河与亚纳河数据来自于文献[52]，西伯利亚高原火山岩与鄂霍次克−楚科奇火山带数据来自于http://georoc.mpch-mainz.gwdg.de/georoc/Entry.html
Fig. 8 Scatter plot of Rb/Th-La/Th (a) and Zr/Hf-La/Th (b) ratio
Data of Lena River and Yana River are obtained from reference [52]; data of Siberian Platform volcanic rocks and Okhotsk–Chukotka volcanogenic belt are obtained from http://georoc.mpch-mainz.gwdg.de/georoc/Entry.html
河流 流域面积/（103 km2） 年径流量/km3 年输沙量/(106 t) 勒拿河 2 448 532 20.7 亚纳河 225 31.9 4.0 因迪吉尔卡河 360 54.2 11.1 科雷马河 647 122 10.1 
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表 2 北极东西伯利亚陆架表层沉积物黏土矿物相对含量
Tab. 2 Relative content of clay minerals in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf
黏土矿物 蒙皂石/% 伊利石/% 高岭石/% 绿泥石/% 最小值 0 56 3 14 最大值 17 76 17 26 平均值 6 68 6 20
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表 3 东西伯利亚陆架表层沉积物常微量元素含量
Tab. 3 Content of major and trace elements in the surface sediments of the East Siberian Arctic Shelf
常量元素含量/% SiO2 Al2O3 CaO TFe2O3 K2O MgO MnO Na2O P2O5 TiO2 最小值 52.70 8.69 0.69 2.15 1.69 0.75 0.03 2.73 0.10 0.48 最大值 77.02 16.12 3.91 8.62 3.09 2.77 1.52 5.12 0.48 0.82 平均值 64.01 12.79 1.17 5.27 2.59 1.76 0.27 3.51 0.23 0.69 标准差 5.35 2.01 0.65 1.40 0.36 0.49 0.35 0.51 0.06 0.08 微量元素/(μg·g−1） Ba Sr V Zn Zr Li Cr Ni Rb La 最小值 516 139 54 34 105 18 37 10 59 21 最大值 731 233 248 161 659 62 96 86 123 48 平均值 603 178 130 92 217 42 68 32 94 34 标准差 47 22 42 27 107 12 12 17 17 6
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表 4 各沉积区内平均水深、粒径、黏土矿物含量以及因子得分统计
Tab. 4 Mean water depth, grain size, clay minerals content and factor score of elements in each province
Ⅰ区 Ⅱ区 Ⅲ区 Ⅳ区 水深/m 16 74 1375 49 平均粒径（Φ） 5.80 6.91 7.47 6.41 蒙皂石/% 7 6 12 4 伊利石/% 70 69 60 65 高岭石/% 5 5 13 6 绿泥石/% 19 19 15 25 F1 −0.83 0.46 1.59 −0.44 F2 0.79 −0.16 −0.06 −1.03 F3 −0.31 −0.12 −0.59 1.19 F4 −0.16 0.31 −0.02 −0.52 F5 0.10 −0.61 1.89 0.47
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